Tornato in Serie B nel 1961, il Napoli venne affidato a Bruno Pesaola, il quale guidò gli azzurri al ritorno in massima serie e alla conquista del primo trofeo della loro storia, la Coppa Italia 1961-1962, tuttora unica squadra di B ad essere mai riuscita nell'impresa. Questo successo, inoltre, offrì al Napoli la possibilità di esordire in una competizione UEFA, la Coppa delle Coppe, nella quale raggiunse i quarti di finale. Il 25 giugno 1964 la società assunse la denominazione Società Sportiva Calcio Napoli, che conserva tuttora. Alcuni dei giocatori più rappresentativi dell'epoca furono Dino Zoff, Antonio Juliano, Omar Sivori e José Altafini; il miglior risultato fu il secondo posto del 1967-1968. Nel frattempo il potere della famiglia Lauro sul club andava scemando: il 18 gennaio 1969 la società passò nelle mani del giovane ingegnere Corrado Ferlaino, che avviò la più longeva presidenza della storia partenopea. Grazie all'acquisto di calciatori come Sergio Clerici, Giuseppe Bruscolotti e Tarcisio Burgnich, il Napoli raggiunse due volte il terzo posto (1970-1971 e 1973-1974) e un secondo posto nel 1974-1975, questi ultimi due piazzamenti ottenuti grazie al calcio totale di Luís Vinício. Nel 1976 il club azzurro vinse la seconda Coppa Italia, superando in finale il Verona. Nella seconda metà degli anni settanta, nonostante l'acquisto del bomber Giuseppe Savoldi ("Mister due miliardi"), il rendimento in campionato andò peggiorando, culminando con l'undicesimo posto del 1979-1980.

Dopo uno scudetto sfiorato nel 1981, con il libero olandese Ruud Krol tra i protagonisti, la svolta si ebbe nell'estate del 1984: il presidente Ferlaino, deciso a portare la società verso grandi traguardi, il 30 giugno 1984 definì l'acquisto del campione argentino Diego Armando Maradona dal Barcellona per la cifra record di 15 miliardi di lire.

Sotto la conduzione tecnica di Ottavio Bianchi e grazie all'innesto di altri calciatori di notevole livello, tra cui Bruno Giordano, Salvatore Bagni, Claudio Garella e Alessandro Renica, nel 1987 il Napoli conquistò il suo primo scudetto, primo club del Meridione a riuscire nell'impresa, vincendo nel contempo anche la terza Coppa Italia. Il sodalizio partenopeo si consolidò ai vertici del calcio italiano: forte di nuovi innesti come i brasiliani Careca e Alemão, il Napoli arrivò per due volte consecutive al secondo posto (1987-1988, con il titolo nazionale perso sul filo di lana e con roventi strascichi polemici, e 1988-1989, alle spalle dell'Inter di Giovanni Trapattoni) e nel 1989 ottenne il primo alloro internazionale, la Coppa UEFA, superando nella doppia finale i tedeschi dello Stoccarda. Nel 1990, con Alberto Bigon allenatore, il club partenopeo conquistò il secondo scudetto, cui fece seguito la vittoria della Supercoppa Italiana, ottenuta superando la Juventus di Maifredi per 5-1. Si chiuse così il primo importante ciclo della storia azzurra, in coincidenza con le vicissitudini personali che nel 1991 costrinsero Maradona a lasciare Napoli e l'Italia.

Negli anni immediatamente seguenti il Napoli ottenne discreti risultati, come il quarto posto del 1991-1992 con Claudio Ranieri in panchina e il sesto posto del 1993-1994, allenatore Marcello Lippi. La crisi finanziaria, tuttavia, constrinse il club a privarsi dei suoi uomini migliori: man mano vennero ceduti, tra gli altri, Gianfranco Zola, Daniel Fonseca, Ciro Ferrara e Fabio Cannavaro. Nei due anni successivi, con Vujadin Boškov in panchina, il Napoli ottenne un settimo e un decimo posto. Raggiunse la finale di Coppa Italia 1996-1997, venendo sconfitto per mano del Vicenza. Fu il canto del cigno: la crisi raggiunse l'apice nel 1997-1998, con l'ultimo posto in classifica e la retrocessione in Serie B dopo 33 anni consecutivi di massima serie. Il club azzurro ritornò in Serie A nel 2000, per poi retrocedere nuovamente dopo appena un anno. I cambiamenti societari, con l'entrata in società di Giorgio Corbelli prima e di Salvatore Naldi poi, non portarono benefici al club, con la squadra che ristagnò a metà classifica nella seconda serie italiana.

Alla crisi di risultati si aggiunse l'ormai compromessa situazione finanziaria, che portò nell'estate del 2004 al fallimento del club ed alla conseguente perdita del titolo sportivo. Nelle settimane successive l'imprenditore cinematografico Aurelio De Laurentiis rilevò il titolo sportivo dalla curatela fallimentare del tribunale di Napoli e iscrisse la squadra, con la denominazione Napoli Soccer, al campionato di Serie C1 2004-2005. La società partenopea ingaggiò come allenatore Giampiero Ventura, sostituito in corso d'opera da Edoardo Reja. Soltanto sfiorata nel primo anno, la promozione arrivò nel torneo successivo. Dopo aver riacquisito la denominazione originaria di Società Sportiva Calcio Napoli, volutamente non utilizzata nei due campionati di terza serie, nel 2007 il club partenopeo conseguì l'immediata promozione in Serie A, tornando in massima serie dopo 6 anni di assenza. L'ottavo posto raggiunto nel primo torneo di A del post-fallimento gli valse, mediante l'Intertoto, la possibilità di giocare in Coppa UEFA e di tornare così a calcare il palcoscenico europeo dopo 14 anni. In seguito alla guida della squadra si avvicendarono l'ex CT della Nazionale Roberto Donadoni e, quindi, Walter Mazzarri: il tecnico toscano dapprima condusse la squadra alla qualificazione diretta in Europa League, la prima dopo 16 anni, nel 2011 riportò il club nella massima competizione europea, la UEFA Champions League, 21 anni dopo l'ultima partecipazione.